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Rapports scientifiques volume 12, Numéro d'article : 20106 (2022) Citer cet article

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Les hétérostructures bidimensionnelles (2D) de van der Waals (vdW) réalisées par assemblage vertical de deux couches différentes ont attiré une immense attention dans le processus de dissociation photocatalytique de l'eau. Nous proposons ici une nouvelle hétérobicouche vdW 2D/2D composée de carbure de silicium (SiC) et de nitrure d'aluminium (AlN) comme photocatalyseur passionnant pour les réactions de conversion solaire en hydrogène à l'aide de calculs de principes fondamentaux. Notamment, l'hétérostructure présente une orientation de bande inhérente de type II dans laquelle les trous photogéniques et les électrons sont spatialement séparés dans la couche de SiC et la couche d'AlN, respectivement. Nos résultats indiquent que l'hétérostructure SiC/AlN occupe une bande interdite appropriée de 2,97 eV qui chevauche les surpotentiels cinétiques de la réaction de production d'hydrogène et de la réaction de production d'oxygène. Il est important de noter que le champ électrique intégré à l’interface créé par un transfert de charge important interdit la recombinaison des porteurs et améliore encore les performances photocatalytiques. L'hétérostructure présente un large profil d'absorption allant de l'ultraviolet au proche infrarouge, tandis que l'intensité de l'absorption atteint jusqu'à 2,16 × 105 cm−1. De plus, la déformation externe module efficacement l’absorption optique de l’hétérostructure. Ce travail fournit un aperçu fascinant des caractéristiques importantes de l’hétérostructure SiC/AlN et fournit des informations utiles sur la conception expérimentale d’une nouvelle hétérostructure vdW pour la dissociation de l’eau provoquée par l’énergie solaire avec une efficacité supérieure.

La génération d’oxygène et d’hydrogène par division photocatalytique de l’eau induite par l’énergie solaire est l’une des méthodes les plus favorables pour répondre aux futures demandes énergétiques1,2,3. Cependant, pour développer un système de photocatalyse de séparation de l'eau haute performance, il faut un matériau avec une bande interdite appropriée, une séparation exceptionnelle des porteurs pour une activité de surface efficace et des potentiels redox appropriés pour conduire la réaction redox en douceur, ainsi qu'une stabilité photochimique, environnementale. convivialité et faisabilité commerciale3,4. En raison de ces exigences pour que les matériaux semi-conducteurs soient des photocatalyseurs efficaces et de leur importance dans le processus de dissociation de l'eau, de nombreuses recherches ont été menées dans ce domaine. Fujishima et Honda ont été les premiers à signaler la dissociation de l'eau provoquée par l'énergie solaire sur le TiO2 en 19725. À la suite de leurs travaux révolutionnaires, de nombreux efforts ont été déployés pour étudier des matériaux photocatalytiques efficaces et un nombre important de photocatalyseurs, notamment des polymères conjugués6,7,8, des oxyhalogénures9, les oxynitrures10, les chalcogénures métalliques et les oxydes métalliques11,12,13, etc. sont rapportés. Néanmoins, l’applicabilité pratique de ces matériaux est sévèrement limitée par leur taux de recombinaison électron-trou plus élevé, accompagné d’un faible profil d’absorption dans le régime visible14. Dans ce contexte, les matériaux bidimensionnels (2D) ont récemment été sous les feux de la rampe pour leur capacité à diviser l'eau photocatalytique, notamment les dichalcogénures de métaux de transition (TMD) en couches, les Janus TMD16,17, le MXène18, le nid d'abeille BC3 de type graphène monocouche19, C3N420, phosphorène21, etc. Malgré leurs propriétés physiques et chimiques prometteuses ainsi qu'un rapport surface/volume extrêmement élevé, les matériaux 2D monocouches présentent une faible efficacité quantique en photocatalyse en raison de leur durée de vie plus courte en raison du fait que les porteurs photogéniques restent dans une région. pour des intervalles de temps limités.

À cet égard, des hétérostructures de Van der Waals de type II (vdWH) réalisées par empilement de deux matériaux 2D différents ont été proposées comme une solution prometteuse à ce problème22,23,24. Étant donné que les hétérobicouches 2D/2D de type II assurent une séparation spatiale des électrons et des trous photoexcités dans deux couches distinctes afin d'inhiber efficacement la recombinaison des porteurs, l'efficacité quantique de la photocatalyse est considérablement améliorée. De plus, ces hétérostructures peuvent médier leurs structures de bandes électroniques pour satisfaire aux exigences potentielles de la réaction de conversion solaire en hydrogène25. Le champ électrique inhérent facilite la séparation de la majorité des porteurs photogéniques en couches distinctes de la structure, prolongeant ainsi la durée de vie des porteurs photo-induits. Le confinement quantique dans les hétérostructures enrichit encore la corrélation électron-électron et l'énergie de liaison des excitons. De plus, les vdWH 2D permettent aux électrons et aux trous photoexcités de créer la plus grande surface de contact possible avec l'eau tout en réduisant l'intervalle de migration des électrons et des trous, en diminuant le taux de recombinaison électron-trou et en améliorant les performances photocatalytiques. De plus, les surpotentiels dynamiques des réactions de production d’oxygène et d’hydrogène sont augmentés en raison du moment dipolaire intrinsèque des vdWH, qui garantit en outre le processus de dissociation photocatalytique de l’eau.